IT之家 5 月 21 日消息，據(jù)中國(guó)科學(xué)院金屬研究所今日消息，聚合物電解質(zhì)是實(shí)現(xiàn)高比能固態(tài)鋰電池的理想材料，其中聚偏氟乙烯基電解質(zhì)因具有高氧化穩(wěn)定性和離子電導(dǎo)率而備受關(guān)注。

然而，聚偏氟乙烯作為一種弱配位基體，依賴制備過(guò)程中殘留的極性溶劑（如二甲基甲酰胺）作為“增塑劑”以促進(jìn)離子傳輸。這些傳統(tǒng)增塑劑雖與聚合物互溶性良好，但電化學(xué)穩(wěn)定性較差，容易在電極界面持續(xù)分解，制約了鋰負(fù)極可逆性以及與高壓正極的兼容性。與之相對(duì)，電化學(xué)穩(wěn)定的理想增塑劑（如環(huán)丁砜、碳酸乙烯酯）卻與聚偏氟乙烯存在嚴(yán)重的熱力學(xué)不相容問(wèn)題，難以制備出均勻的電解質(zhì)薄膜。

針對(duì)上述“相容性與電化學(xué)穩(wěn)定性”難以兼得的瓶頸，中國(guó)科學(xué)院金屬研究所沈陽(yáng)材料科學(xué)國(guó)家研究中心先進(jìn)炭及二維材料研究部科研團(tuán)隊(duì)提出了一種相容溶劑輔助塑化的通用制備策略。

研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)引入揮發(fā)性相容溶劑，顯著降低了混合體系的有效相互作用參數(shù)，從而克服熱力學(xué)排斥，獲得了均相溶液。在成膜階段，隨著相容溶劑快速揮發(fā)、體系粘度急劇升高，增塑劑被鎖定在聚合物三維網(wǎng)絡(luò)中，實(shí)現(xiàn)了原本不相容的增塑劑的均勻塑化。相關(guān)成果以“Polymer-modulated solvation chemistry via compatibilizing-solvent plasticization for stable high-energy lithium metal batteries”為題發(fā)表于《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（JACS）。

研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬與光譜學(xué)分析進(jìn)一步揭示了聚合物對(duì)該塑化體系溶劑化化學(xué)的調(diào)節(jié)機(jī)制。聚偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物與環(huán)丁砜通過(guò)非典型氫鍵相互作用，一方面限制了增塑劑的自由遷移，減少了電極界面的副反應(yīng)；另一方面重構(gòu)了陰離子聚集體為主導(dǎo)的溶劑化結(jié)構(gòu)，在電極界面衍生出富含氟化鋰的穩(wěn)定界面層，顯著提升了正負(fù)極的界面穩(wěn)定性。

得益于此，該電解質(zhì)賦予高壓鋰金屬電池優(yōu)異的綜合性能。當(dāng)匹配 4.7V 高鎳正極時(shí)，電池可在 20C（3 分鐘充放電）極高倍率下穩(wěn)定循環(huán) 700 次，容量保持率達(dá) 81.9%。安時(shí)級(jí)軟包電池搭配薄鋰負(fù)極（N/P 比 = 1.1）可穩(wěn)定循環(huán) 100 次，能量密度高達(dá) 451.5 Wh kg^-1，遠(yuǎn)超目前商業(yè)化磷酸鐵鋰動(dòng)力電芯（約 200 Wh kg^-1）。

同時(shí)，該軟包電池可通過(guò)針刺測(cè)試，展現(xiàn)出高的本征安全性。該研究突破了聚合物-增塑劑組合的選擇局限，拓展了聚合物電解質(zhì)的設(shè)計(jì)空間，為推動(dòng)高安全、高比能固態(tài)鋰電池的實(shí)用化進(jìn)程提供了技術(shù)支撐。

金屬所博士畢業(yè)生徐若谷、博士生王玉潔、拜羅伊特大學(xué)徐勝軍博士為論文的共同第一作者，金屬所李峰研究員、孫振華研究員、成會(huì)明研究員以及鄭州大學(xué)田蕓副教授為論文通訊作者。該工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金和遼寧省應(yīng)用基礎(chǔ)研究計(jì)劃等項(xiàng)目的支持。

IT之家附論文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.6c02800

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